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Mardi 10 juillet 2007 : Thèse de Clément Suspène, ICMUB-LIMRES (10h30, Amphi Bernard)

Synthèse de matériaux hybrides incorporant des ligands chélatants tétraazotés. Application à la fixation de gaz

En 1999, une nouvelle classe de matériaux hybrides mésoporeux incorporant des motifs organiques dans les murs d’un réseau inorganique de silice a été découverte. Ces nouveaux matériaux appelés “PMOs” (Periodic Mesoporous Organosilicas) sont synthétisés selon le procédé sol-gel en présence d’un tensioactif structurant à partir de précurseurs organiques portant au moins deux chaînes alcoxysilylées hydrolysables. Lorsque les entités organiques sont des molécules chélatantes, leur distribution homogène dans le réseau poreux permet d’assurer une bonne accessibilité des sites actifs à différents substrats, comme les cations métalliques, plus particulièrement les métaux de transition (Cu2+) et les molécules gazeuses (O2, CO). En utilisant un tensioactif non-ionique de type copolymère tribloc, des matériaux incorporant dans les murs du réseau inorganique un tétraazamacrocycle (cyclame, cyclène) N-alkylé ou N-benzylé ont été obtenus et ils présentent le plus souvent une structuration à plus ou moins longue distance avec des mésophases de type hexagonale ou plus désordonnées de type vermiculaire. Après complexation par Cu(II) et activation thermique sous vide, ces matériaux sont capables de coordiner le dioxygène et le monoxyde de carbone. Une seconde famille de complexes de cuivre, dérivés de ligands tétraazotés tripodaux de type tris(aminoethyl)amine (TREN), a été incorporée dans une matrice poreuse en utilisant un tensioactif cationique (ctab), ce qui a conduit à des solides présentant une microporosité importante. La complexation de ces matériaux sous atmosphère inerte conduit à des solides présentant des propriétés de coordination du dioxygène originales et à un adduit oxygéné du cuivre stable à température ambiante.

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la 1ère page de la thèse.
 

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